本报讯(化学学院) 6月16日,中山大学张杰鹏教授研究组在Science发表论文,报道配位聚合物多孔材料设计、合成、气体吸附和相关机理的研究成果。我校廖培钦博士(2016年毕业于我校)、副研究员为第一作者,张杰鹏教授为通讯作者,共同作者还有黄宁宇(2016级研究生)、张伟雄副教授以及陈小明院士。
张杰鹏教授与合作者致力于配位聚合物多孔材料的设计、合成、气体吸附和相关机理研究,近年来取得了系列进展。该团队不但发展了原位X射线单晶衍射、原位光谱表征和计算机模拟技术对吸附分离的机理和行为进行解释和预测,还提出多种策略用于精确调控、提高,甚至是“反转”气体吸附选择性,以获得更好的分离效果。
研究团队提出了“亲水孔道捕获疏水分子”的概念,利用超微孔表面精确排列的氢键受体,高效结合极性较低的乙烷分子而非极性较大的乙烯分子,并据此合成了新型多孔配位聚合物MAF-49。常温常压下,将乙烯/乙烷混合物通过MAF-49填充的固定床吸附装置后,乙烷被选择性吸附保留,流出的乙烯纯度很容易超过99.99%(Nat. Commun. 2015, 6, 8697)。
在上述工作的基础上,研究团队又提出了“控制柔性客体分子构型可反转吸附选择性”的概念,并对系列代表性多孔配位聚合物进行了实验和计算机模拟验证。利用研究团队前期设计合成的多孔配位聚合物MAF-23(J. Am. Chem. Soc.2012, 134, 17380),实现了反常而且最优的C4碳氢化合物吸附分离顺序。常温常压下将C4碳氢化合物的混合物通过MAF-23填充的固定床吸附装置后,丁二烯最先流出而且纯度很容易达到99.9%,同时避免了常规蒸馏和吸附纯化过程中因加热而产生的丁二烯自聚问题。
该研究工作由张杰鹏教授研究团队独立完成。该工作得到了科技部973计划、国家自然科学基金重大研究计划、杰出青年基金、面上项目、以及中山大学的大力支持。